2009年，超级星光大道比赛结束后，曾沛慈经过了一年的沉淀学习；3月凭借开播的台湾电视剧《终极三国》正式加入演艺圈，首次出演电视剧的她在该剧中饰演孙尚香一角，期间合作歌曲《够爱》《泪了》《终极三国》等。

2012年，由曾沛慈主演的《终极一班2》在台湾八大电视台上档。

2013年2月15日，曾沛慈在Legacy举办“开。房间”演唱会感恩加场版；2月16日在Legacy举办“开。房间”演唱会；7月5日，曾沛慈主演的《终极一班3》在GTV八大综合台首播，该剧采用“边拍边播”周播剧的形式，片尾曲《一个人还是想着一个人》由曾沛慈演唱；7月17日，曾沛慈在北京宣传《终极一班3》且出席18日下午两点的“土豆网”多young土豆 逗你一下“启动仪式发布会；7月26日，曾沛慈个人书籍《分·裂=无限可能―我还是我，曾沛慈》开始预售，该书于8月1日正式出版；8月13日，因曾沛慈在《终极一班3》中打抱不平、维护校园和平、正义使者的好形象赢得行政院青睐，获邀成为校园反毒代言人，并与行政院发言人郑丽文一同宣导反毒资讯；10月25日，《终极一班2》入围台湾第48届金钟奖节目行销奖，曾沛慈出席了走红地毯活动仪式。

2014年6月，曾沛慈进入《你照亮我星球》剧组，客串出演艾晴一角；8月22日，曾沛慈在台北松山文创园区举办了“犀利啥小趴”演唱会，宣布加盟福茂唱片，并在演唱会上曝光了单曲《黑框眼镜》；11月，在台湾偶像剧《终极恶女》中客串饰演高阶异能行者洁客；12月17日，推出首张个人专辑《我是曾沛慈 I'm Pets》。

2015年4月11日，曾沛慈出席了北京第三届音悦V榜年度盛典，并荣获港台地区“最佳新人”及“最具人气歌手”两大奖；4月23日，曾沛慈出席在京举行的酷音乐亚洲盛典，并荣获港台地区“年度最佳新人奖”；5月1日，曾沛慈在北京雍和宫糖果三层举办了内地首场演唱会《我是曾沛慈2015 live concert》；8月12日，参加湖南卫视综艺节目《我们都爱笑》的录影，并宣传电视剧《明若晓溪》；9月8日，主演的青春言情偶像剧《明若晓溪》在湖南卫视首播。

2016年6月27日，主演的《终极一班4》在GTV八大综合台首播，该剧片尾曲《我不是你该爱的那个人》由曾沛慈演唱。

2016年11月12日，主演《在一起，就好》在TVBS首播，该剧片尾曲《我的泪》由曾沛慈演唱。

2019年3月4日，《我们与恶的距离》在公视首播。

2019年8月16日，发行个人第三张专辑《谜之音》。

2019年8月30日，《你那边怎样，我这边ok》在台视首播。

2019年10月05日，凭借《我们与恶的距离》中饰演应思悦一角荣膺台湾第54届金钟奖戏剧节目女配角奖。