2016年2月8日，与邓超、罗志祥领衔主演的现代爱情科幻片《美人鱼》在中国上映，她在片中饰演单纯美好的美人鱼珊珊；该片上映后首日票房高达2.8亿，首周票房18亿，刷新华语片的首日、单日、首周这三项票房纪录，最终累计票房以33.92亿元人民币的票房收官；而林允则凭借该片获得第16届纽约亚洲电影节亚洲新星大奖、第12届中美电影节最佳新人奖、第3届中澳国际电影节最佳新人奖等多个奖项，同时，她还提名第36届香港电影金像奖最佳新演员奖；9月30日，与范冰冰、吴亦凡共同出演的真人CG奇幻片《爵迹》上映，她在片中饰演嚣张跋扈的郡主天束幽花。

2017年1月16日，林允开始主演改编自天蚕土豆同名小说的古装玄幻剧《斗破苍穹》，而她在剧中则饰演容貌倾城、气质清冷的萧薰儿；1月28日，其出演的古装神话喜剧片《西游伏妖篇》上映，她在片中饰演集美貌与才华于一身的歌姬小善；7月，与宋威龙合作主演了根据安妮宝贝的同名小说改编都市情感剧《彼岸花》，她在剧中一人分饰两个角色，分别饰演古灵精怪、随性洒脱的艺术精灵乔曼，及温婉如水、文静内敛的文艺女青年南生；12月22日，与陈伟霆合作主演的古装人物传奇片《战神纪》上映，她在片中则饰演了美丽勇敢有担当的草原少女孛尔帖；同年，林允还搭档陈柏霖主演迪士尼首部华语爱情片《假如王子睡着了》。

2018年3月，主演周星驰导演的环保题材电影《美人鱼2》；8月，与张新成合作主演了青春偶像剧《让全世界都听见》她在剧中饰演钢琴怪才方小莴 ；10月17日，参加电影频道节目中心主办的大型公益项目“脱贫攻坚战——星光行动”启动仪式。

2019年2月14日，与王大陆联袂主演爱情电影《一吻定情》在中国上映，她在片中饰演原湘琴。